柔性电子|介绍一位柔性电子大牛！引用次数超过35000，h因子80＋
Takao Someya教授 ， 柔性电子领域全球领先的三位大牛之一（其他两位分别为John Rogers教授与鲍哲南教授） ， 东京大学电气与电子工程系教授、普林斯顿大学的全球学者、NEDO/JAPERA项目负责人和JST/ERATO项目的研究主任 。 Takao Someya教授的研究方向包括有机晶体管 ， 柔性电子 ， 塑料集成电路 ， 大面积传感器以及塑料执行器 。 目前 ， 其团队主要关注的研究主题为有机器件在生物医学领域的应用 。 通过利用有机器件的柔韧性和有机分子的独特功能 ， 将生物体与电子设备协调、融合 ， 并开发出生物有机设备 。 值得关注的是 ， 其团队已经成功研制出世界上最轻、最薄的柔性集成电路 ， 发光器件和有机太阳能电池 ， 并在可穿戴电子产品中实现应用 。 截至目前 ， Takao Someya教授和他的研究团队在Nature ， Science等知名期刊上共计发表高水平学术论文80余篇 ， 累计引用次数超过35000 ， h因子80 。
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Takao Someya教授
在这里 ， 我们回顾了近几年Takao Someya教授研究团队发表在Nature、Science及其子刊上的部分研究工作 ， 主要包括以下两个部分：
1、高性能有机（光）电晶体管器件
2、柔性电子器件在生物医学领域的应用
【高性能有机（光）电晶体管器件】
1、Science:长程结构完整的有机薄膜合成策略
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具有高度定向、无边界的有机薄膜可以应用于各种高性能有机材料和器件中 。 然而 ， 有机小分子的自组装通常是通过成核-生长机制进行的 ， 组成分子一旦形成 ， 就很难进行大规模的重新排列 。 原则上 ， 由有机小分子构成的无边界薄膜需要单点位成核 ， 且在整个薄膜中重复这个结构 。 这一过程对构造微米级别内结构完整的有机薄膜造成了巨大的障碍 。 针对这一问题 ， 东京大学的Takao Someya团队 ， 利用空间填充设计 ， 依靠二维（2D）triptycene有机小分子材料独特的六方嵌套堆叠的结构 ， 通过真空蒸发、旋涂冷却的方法 ， 实现了厘米级别长程结构完整的大面积分子膜的制备 。 X射线衍射分析和显微镜观察表明 ， triptycene分子形成了完全定向的2D（六边形triptycene阵列）+ 1D（层层叠加）结构 ， 这是结构有序的长程传播的关键 。
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图1 空间填充设计的几何模型与化合物示意图
2、Nature Nanotechnology:少层分子膜实现柔性电子器件性能大提升
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在有机电子学领域 ， 通过与无机基底（金属或金属氧化物等）表面的元素共价结合形成自组装单层膜 ， 从而降低基底表面的表面能 ， 促进高质量有机晶体的生长 ， 是一种常用的提高目标器件性能的方法 。 然而 ， 对于柔性的聚合物基底而言 ， 其表面由无定向的聚合物链组成 ， 没有特定的锚点与自组装分子相结合 ， 无法形成单分子层 ， 大大降低了柔性电子器件的性能 。 针对这一问题 ， 东京大学的Takao Someya团队制备了独特的paraffinic triptycene材料 ， 即使在基底表面没有特定锚点的情况下 ， 其自身独特的六方嵌套堆叠的结构也能够组装成致密、定向的薄膜 。 此外 ， 该材料层层堆叠的特性为薄膜的厚度控制提供了便利 。 通过采用这一种材料对柔性的聚合物基底进行表面功能化 ， 能够显著提升后沉积的有机半导体材料的结晶度 ， 从而大大提升有机晶体管器件的整体性能 ， 大大推进了高性能柔性有机集成电路的发展 。 该研究以题为“A few-layer molecular film on polymer substrates to enhance the performance of organic devices”的论文发表在《Nature Nanotechnology》上 。
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图1 少层triptycene膜的结构
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图2 triptycene膜对有机晶体管器件性能的影响
3、Nature Communications:线性光响应的高增益双栅极有机光电晶体管
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在光电探测器中 ， 光信号转换为电信号是成像等一系列应用的关键过程 。 目前主要研究的光电探测器件主要分为光电二极管和光电晶体管器件 。 光电二极管器件由于缺乏内在的放大机制 ， 通常需要外部电路提供信号放大器 ， 以提高信号的完整性 。 而光电晶体管器件则可以简化外部短路 ， 其主要通过光电导增益为光生载流子（包括电子与空穴）提供内在放大 ， 从而实现远超100%的外部量子效率(external quantum efficiencies, EQE） 。 因此 ， 即使是在辐照度低（次线性光响应）的弱光条件下 ， 高增益（high gain）检测也能够实现 。 然而 ， 在需要高分辨率和定量的光检测应用中 ， 这种次线性的光响应反而会带来极大的困扰 ， 反而是能够提供线性光响应的光电二极管器件更加实用 。 因此 ， 为了综合二者的优势 ， 东京大学的Takao Someya团队制备了一种双栅极的光电晶体管器件 ， 在不需要外部电路的情况下 ， 同时实现了传统光电晶体管的高增益和光电二极管的线性光响应 。 此外 ， 该器件还显著的降低了光电晶体管的电噪声 ， 使得光检测率（光探测器件的灵敏度）提高了三个量级以上 。 该研究以题为“Dual-gate organic phototransistor with high-gain and linear photoresponse”的论文发表在《Nature Communications》上 。
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图1 光电二极管、光电晶体管与双栅极光电晶体管器件
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图2 双栅极有机光电晶体管器件的光探测性能
【柔性电子器件在生物医学领域的应用】
1、Nature:纳米光栅实现自供电超柔性生物传感器
柔性可穿戴电子器件具备了质轻、可贴合皮肤以及能承受力学变形等特点 ， 逐渐受到人们的青睐 。 尤其是在生物医学方面 ， 需要能够精确连续的监测血压、心率等身体健康信号 ， 而摒弃外部电源或复杂的电路设计 。 目前自供电功能的主要解决方案为柔性光伏器件 ， 包括在物体周围的超柔性有机电源已经在以往的静态测试中证明了其良好的机械性和热稳定性 。 然而 ， 这些电源在机械变形和角度变化的情况下输出功率极不稳定 。 此外 ， 在制造电源与传感器的集成电路时 ， 有必要将温度与能量最小化 ， 避免对器件的功能层和聚合物基底造成破坏 。
有鉴于此 ， 东京大学的Takao Someya团队发展了一种基于纳米光栅图案的自供电生物传感器件 ， 实现了对小白鼠心率的实时精确监测 。 其中 ， 纳米光栅图案加速了电子的传递 ， 提升了光电转换的效率 ， 同时还削弱了入射光的反射 ， 确保了器件性能不受光照角度的影响 。 活体测试表明 ， 由于避免了外部电源连接导致的信号波动 ， 该自供电器件监测的心率信号灵敏度为常规测试方法的3倍以上 。 该工作为下一代柔性自供电可穿戴电子器件的发展指明了新方向 ， 并以题为“Self-powered ultra-flexible electronics via nano-grating-patterned organic photovoltaics”的论文发表在《Nature》上 。
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图1 有机光伏器件的纳米光栅结构
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图2 心脏信号的实时精确监测
2、Science Advances:可拉伸多电极阵列实现心电图信号高精度监测
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多电极阵列（multielectrode array, MEA）已经被用来研究细胞的位置、神经信号的传播和多个神经元之间的神经网络、以及医疗诊断方面 。 最早报道的是在平板玻璃上制作体外MEA ， 并用于测试心脏和大脑切片之间的信号传播 。 近年来 ， 基于柔性基底的无创体内MEA技术发展迅速 ， 能够接触柔软且移动的活体组织 。 由于生物体内结构复杂（如大脑褶皱） ， 因此有必要对装置的柔韧性进行进一步的优化 。 此外 ， 对正在跳动的心脏进行心电图测量 ， 就要求设备具有高度的可伸展性来应对心脏搏动 。 更重要的是 ， 通过在每个单元置入有源元件 ， （如有机电化学晶体管器件 ， OECT） ， MEA阵列能够实现局部信号的放大和多重寻址 ， 有助于对信号的精确监测 。 东京大学的Takao Someya团队制备了4*4的可拉伸的网格状有源OECT阵列 ， 为了保证器件能够在组织流血状态下正常工作 ， 采用PMC3A材料对阵列进行了封装 ， 电性能改变小于2% 。 实验结果表明 ， 该阵列直接接触动态跳动的老鼠心脏 ， 提供了信噪比达52 dB的心电图 。 由于网格状基底的高度一致性 ， 记录的数据中没有出现因为心脏搏动而引起的伪噪声 ， 且能够在流血的环境中长时间（一小时）的稳定工作 。 该研究以题为“Nonthrombogenic, stretchable, active multielectrode array for electroanatomical mapping ”的论文发表在《Science Advances》上 。
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图1 基于多电极阵列的可拉伸OCET阵列
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图2 老鼠活体心脏信号记录
3、Nature Nanotechnology:超柔性电子实现心肌细胞跳动的动态监测
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在生物集成电子学中 ， 为了尽量减少生物系统的固有运动对器件性能的影响 ， 需要对器件的柔韧性和延展性等机械特性进行优化 。 迄今为止 ， 多电极阵列等系统为柔性基底的柔性可拉伸电子器件提供了巨大的应用潜力 ， 然而 ， 在不影响细胞自然运动的情况下 ， 通过电探针长时间的定量监测细胞的动态运动仍然是一个挑战 。 心肌细胞对人体的重要性不言而喻 ， 且心肌细胞一旦受损 ， 后续生成的疤痕组织无法再与邻近细胞通过电信号通讯实现同步收缩与扩张 。 在本文章 ， 东京大学的Takao Someya团队展示了一个能够在不干扰心肌细胞正常运动的情况下 ， 持续采集细胞电信号的基于金纳米网格的超柔性电子器件 。 由于金纳米网格极为优异的柔性 ， 附着在网格上的心肌细胞表现出与未附着细胞相似的收缩与扩张运动 。 该设备能够在液体环境中稳定工作96小时以上 ， 在20%的应变情况下也能够保持基本的电学性能 。 当对细胞施加刺激时 ， 能够明显的观察到电信号的改变 。 该研究以题为“Ultrasoft electronics to monitor dynamically pulsing cardiomyocytes”的论文发表在《Nature Nanotechnology》上 。
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图1 基于金纳米网格的超柔的传感器件
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图2 器件能够持续稳定监测心肌细胞的电信号
4、Nature Biotechnology:迈向新一代智能皮肤
柔性电子学、微纳制造技术、微型化技术以及电子皮肤技术等领域的迅猛发展极大的促进了可穿戴传感器设备的进步 。 这些设备与人体皮肤高度契合 ， 并密切相关 ， 因而被称为 “智能皮肤” 。 这一类设备为人类生物学的研究、身体各项信息的监测以及医疗上的检查与治疗提供了新的契机 。 东京大学的Takao Someya团队综述了最新的关于智能电子皮肤的研究 。 这类新一代的智能皮肤可以自愈合、可拉伸 ， 可以被设计成人造传入神经 ， 甚至可以实现自供电 。 然而 ， 尽管智能皮肤已经在上述几个领域取得较大进展 ， 仍然还有许多问题需要解决 ， 包括：1、进一步减小设备的尺寸与干扰；2、优化电池功率；3、提升设备稳定性与工作寿命；4、优化传感器件的灵敏度和动态范围；5、发展新的计算方法促进数据分析、数据安全；6、增强设备的生物相容性 。 更重要的是 ， 未来对智能皮肤的探索需要包括材料学家、生物学家、信息学家、工程师以及临床医生等众多领域的研究者之间进行紧密的合作以充分发挥它的潜力 ， 才能推动其去实现更加广泛的应用 。 该研究以题为“Toward a new generation of smart skins”的论文发表在《Nature Biotechnology》上 。
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图1 人类皮肤结构
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图2 智能皮肤四种研究方向：新结构、多模传感、多功能、新材料
5、Nature Electronics:用于生物认证及生命体征测量的柔性传感器
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半导体成像器件的空间分辨率和时间分辨率的提高推动了生物医学测量和诊断技术的进展 。 如荧光显微镜中的成像元件、内窥镜以及X射线等 。 与此同时 ， 半导体器件的小型化推动了可穿戴传感成像元件的发展 ， 使得器件直接接触皮肤 ， 从而持续监测重要的体征成为可能 。 为了减少这种可穿戴传感器受机械应力的影响 ， 开发一种柔性成像仪是特别有意义的 。 目前 ， 研究人员已经发明了柔性的高速有机光探测器件 ， 用于测量脉搏等生命体征 。 此外 ， 用于指纹和血管测量的大规模光探测矩阵（254 ppi ， 每英寸254个单元器件）也已经成功实现 。 然而 ， 要求柔性成像设备兼具高分辨率和高速度仍然十分困难 。 东京大学的Takao Someya团队将低温多晶硅薄膜晶体管器件与高灵敏度的近红外有机光电探测器件相集成 ， 制备了一个兼具高分辨率（508 ppi ， 每英寸508个单元器件）和高速度（41 fps ， 41帧每秒） ， 且厚度仅有15μm的贴合式成像器件 。 该器件可以输出不到10 pA的有效光电流 ， 还可以通过与皮肤的接触获得静态生物特征信号 ， 如指纹和血管信号等 ， 并用于波形输出 。 此外 ， 得益于器件极高的测量精度 ， 器件能够以指纹等信号为基础来选择最佳的测量区域 。 该研究以题为“A conformable imager for biometric authentication and vital sign measurement”的论文发表在《Nature Electronics》上 。
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图1 柔性成像器件的结构
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图2 柔性成像器件对血管和指纹信号的采集
6、Science Advances:传感驱动系统辅助排尿
人造器官的发展,可以重现人体重要器官的功能 ， 拓宽了疾病治疗的途径 ， 增加了病人获救的机会 ， 对生物医学领域意义十分重大 。 膀胱作为人体器官的重要性不言而喻 。 在储存和排尿阶段 ， 膀胱的体积容量变化巨大 。 人类的膀胱可以扩大到其空状态容量的5倍以储存尿液 。 据报道 ， 大约有80%的脊髓损伤病人存在着膀胱功能障碍 。 因此发展一种系统来模拟人类膀胱的功能十分有意义 。 此外 ， 还可以用于辅助其他器官的蠕动 ， 如食道、胃以及肠道等 。 东京大学的Takao Someya团队将一个能够对体积变化响应的柔性传感器件与一个基于形状记忆合金的执行器相集成 ， 实现了提高膀胱排尿效率的传感-驱动系统 。 该系统能够实时的对膀胱进行监测 ， 并通过强排空力的执行器进行排尿 。 系统对大鼠的膀胱储存71%到100%尿液时的排尿作用显示敏感度达到了0.7 μF/liter 。 这种传感-驱动系统在血压、心脏等器官的监测与控制方面有着巨大的应用潜力 。 该研究以题为“Soft sensors for a sensing-actuation system with high bladder voiding efficiency”的论文发表在《Science Advances》上 。
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图1 传感-驱动系统结构示意图及生物体内工作性能表征
7、Science Advances:超适形的纳米网络传感器
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超适形应变监测设备可以直接贴合在人体皮肤上进行持续的人体活动监测 。 目前已经广泛应用于交互式机器人、人体运动检测、个人健康监测和治疗等领域 。 然而 ， 在保证器件持续且有效监测人体运动的前提下 ， 如何最大限度的避免传感器件对皮肤本身的运动产生限制仍然面临着巨大的挑战 。 东京大学的Takao Someya团队以静电纺丝的聚氨酯纳米纤维网络（PU nanomesh）为基础 ， 制备出了一种极为轻薄、耐久的 ， 对人体皮肤本身运动无干扰的纳米网络应变传感器 。 聚二甲基硅氧烷（PDMS） 对轻薄的PU纳米纤维网络具有加强作用 ， 提高了整个网络的强度及拉升性能 。 之后用双面镀金的方法得到了具有优良传感性能（持续性 ， 耐久性 ， 和线性等待）的应变传感器 。 该研究通过改变所用PDMS的浓度 ， 可以制备出传感性能可控的应变传感器 ， 用于表征不同目的的监测 。 由于其及轻 ， 薄 ， 柔软的特性 ， 使得其对人体皮肤具有超强的亲和能力 ， 从而不限制人体皮肤本身的运动 。 该研究以题为“A durable nanomesh on-skin strain gauge for natural skin motion monitoring with minimum mechanical constraints”的论文发表在《Science Advances》上 。
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图1 超适形纳米网络传感器的器件结构
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图2 发音时 ， 不贴传感器（左脸）和贴了纳米网络传感器（右脸）表现出相同的应变分布
来源：高分子科学前沿
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